L’intelligence artificielle et plus généralement les méthodes de machine learning (ML) ont fait leur apparition tout récemment en simulation des matériaux.

Dans leur principe, elles permettent de s’affranchir de calculs longs et complexes pour obtenir des grandeurs telles l’énergie et les forces d’interaction d’un ensemble d’atomes, suite à l’entraînement d’un modèle numérique sur un ensemble de données. Dans le cadre de la thèse de Paul Guibourg, préparée au CIMAP, un modèle combinant le machine learning et la fonctionnelle de la densité en liaison forte (DFTB) a été développé. Ce modèle permet d’étudier l’émission par effet de champ, qui constitue le principe de fonctionnement de méthodes d’analyse chimique telle la sonde atomique tomographique. Plutôt que de chercher à prédire directement l’énergie et les forces comme il est habituel dans les codes ML existants, le calcul se fait en deux étapes : En premier lieu, nous prédisons les paramètres d’un modèle d’énergie électrostatique sont prédits par ML et permettent d’obtenir une bonne approximation des charges atomiques pour la DFTB.

Barrière d’émission d’un atome de carbone à partir de la surface d’un agrégat chargé de (SiC)⁸⁺₃₇. Comparaison entre la méthode de référence SCC-DFTB et la méthode ML-DFTB développe au CIMAP.

Ces charges sont ensuite utilisées pour construire un Hamiltonien de liaison forte qui donne accès à la densité électronique et in-fine à l’énergie et aux forces. La reformulation de l’énergie à partir des charges obtenues par ML assure que l’énergie soit continument dérivable pour toute dissociation moléculaire. Cette condition, essentielle pour modéliser l’émission d’atomes à partir d’une surface, est loin d’être évidente à atteindre à partir d’un modèle ML, qui par nature, prédit des grandeurs approchées. Le modèle ML-DFTB a été appliqué au carbure de silicium (figure) pour le calcul de la barrière d’émission d’un atome de carbone hors d’un agrégat chargé (SiC)⁸⁺ ₃₇.

Le modèle ML-DFTB reproduit bien le calcul de référence par Self Consistent Charge (SCC)-DFTB mais avec un coût numérique 30 fois moindre. Cette méthode sera appliquée par la suite pour analyser la dynamique d’émission d’atomes à la surface d’agrégats chargés de grande taille.

DFTB simulation of charged clusters using machine learning charge inference, P. Guibourg, L. Dontot, P.-M. Anglade, and B. Gervais, J. Chem. Theory Comput., 20(9) (2024) 4007.

Contact : Benoit GERVAIS