Les collisions entre des particules ionisantes de faible énergie et des agrégats de molécules faiblement liés entre eux sont étudiées en phase gazeuse dans le but d’analyser les processus subséquents à des transferts d’énergie et de charge sur de tels systèmes. Il peut s’agir de la fragmentation ou, plus surprenant, de la polymérisation via la mise en place de liaisons covalentes entre les molécules formant ces agrégats. Les radicaux et les espèces moléculaires hautement réactifs formés suite au « knock-out » d’un atome réagissent, à des échelles de temps très courts (< ps), avec les molécules voisines. Lorsque plusieurs atomes sont expulsés le long de la trajectoire de la particule dans l’agrégat, de grands systèmes formés de molécules liées par covalence peuvent être formés.
Au cours de ma thèse, des agrégats neutres contenant une trentaine de molécules ont été irradiés avec des faisceaux d’ions pulsés, à des tensions d’accélération inférieures à 20 kV, sur l’installation ARIBE du GANIL. De plus, afin d’étudier le rôle de l’ionisation électronique dans ces systèmes, des expériences avec des faisceaux d’électrons de 70 eV ont également été effectuées grâce au dispositif CluB, en collaboration avec J. KOčišEK de l’Institut de Chimie - Physique J. Heyrovsky, de l’Académie des Sciences Tchèque, à Prague. Les produits de réaction extraits sont sélectionnés en masse grâce à un spectromètre de masse à temps de vol.
Nous présentons (voir figure) des résultats obtenus avec des agrégats de butane et de butadiène ; des hydrocarbures linéaires. L’irradiation d’agrégats de butane conduit à la mise en place de liaisons covalentes entre les molécules, donnant lieu à la formation de chaînes linéaires plus grandes. Cependant, dans le cas des agrégats de butadiène, la formation de produits dits « magiques » car contiennent un nombre spécifique et impair d’atomes d’hydrogène (ex : pics intenses à m/z 67 et 79), correspondant à des structures cycliques voire aromatiques, est également observée. Cette production de produits « magiques » est plus importante dans le cas des collisions avec des ions qu’avec des électrons où ici, l’ionisation électronique prédomine.
Figure : Comparaison des spectres de masse des agrégats de butadiène (en haut) et de butane (en bas) suite à des collisions avec des ions Ar+ à une énergie de 3 keV.
Contact : Suvasthika INDRAJITH