L’équipe SIMUL est impliquée dans des projets de recherche collaborative autour de la Sonde Atomique Tomographique (SAT) avec le GPM de Rouen. La SAT est un outil de métrologie très fin permettant d’analyser la composition chimique de matériaux à l’échelle nanométrique en 3 dimensions. Cet outil est basé sur le principe de l’émission pas effet de champ. On applique une tension sur une pointe très fine prélevée dans l’échantillon que l’on souhaite étudier, ce qui génère un champ de l’ordre 10V/nm suffisamment fort pour déclencher l’émission ionique.

Notre premier projet collaboratif a été l’étude de la stabilité et du temps de vie des ions moléculaires observé expérimentalement, en particulier SiO²⁺, ZnO²⁺, MgO²⁺, GaN²⁺ and AlN²⁺. Ceci nécessite de calculer les forces d’interaction entre les deux noyaux constitutifs de la molécule sous l’influence du champ électrique de la pointe. Pour ce calcul, nous résolvons l’équation de Schrödinger à l’aide de logiciel de chimie quantique. Nous avons observé que le couplage spin-orbite contrôle le temps de vie des cations moléculaires. Ceci montre que la rupture de liaison chimique nécessaire à la production des ions produit des états électroniques excités. Le champ électrique induit également des effets de rotation significatif sur les dimères hétéro-nucléaires. Ces effets peuvent être observés expérimentalement sur les diagrammes de corrélation des temps de vol des deux fragments.

Le second projet s’intéresse plus directement au phénomène d’émission par effet de champ. Il est motivé par l’observation de biais de composition observés expérimentalement pour différent matériaux semi-conducteurs comme ZnO, GaN or SiC. Dans nos simulations, nous représentons une pointe de SiC soumise à un champ par un agrégat chargé, pour lequel le champ de surface est de l’ordre de Q/R², avec Q la charge électrique de l’agrégat et R son rayon. Nous avons développé une approche de type Machine Learning (ML-DFTB) pour simuler des agrégats content jusqu’à quelques milliers d’atomes. Notre approche ML est paramétrée à l’aide de calculs de fonctionnelle de la densité en liaison forte avec charges auto-cohérentes (SCC-DFTB). Le modèle est développé pour des échantillons de SiC. Il reproduit remarquablement bien les calculs de référence SCC-DFTB à un coût numérique modeste, ce qui nous permet d’envisager la simulation de grands échantillons, plus comparables à l’expérience.

Finalement, nous développons un troisième projet dédié à la détection d’ions de même rapport masse sur charge. Dans une expérience standard de spectrométrie par temps de vol, il n’est pas possible de différencier la proportion de N⁺ and N₂²⁺, par exemple. La simulation consiste à modéliser et à calculer le nombre d’électrons émis par l’impact d’ions que l’on souhaite détecter sur une feuille de carbone. L’énergie typique utilisée en SAT est de l’ordre de la dizaine de keV et la simulation à ces énergies est notablement difficile. En effet, la pénétration du projectile dans la cible de carbone représente une perturbation forte combinant différents processus électroniques comme la capture, l’excitation et l’ionisation ainsi que la diffusion angulaire du projectile. En parallèle de ce travail, nous étudions l’émission d’électron à partir de nano-particules de polystyrène, comme modèle de chargement de grains dans le milieu interstellaire.

Agrégat de GaN chargé obtenu par calcul SCC-DFTB. Le Ga est en gris et le N en orange. Le champ électrique de surface est suffisant pour éjecté un ion Ga et un dimère ionique N₂.